Google Chrome浏览器的缓存整理优化操作方法如下：
1. 打开Chrome浏览器，点击菜单栏的“更多工具”，然后选择“清除浏览数据”。
2. 在弹出的窗口中，勾选“Cookies和网站数据”和“缓存的图片和文件”，然后点击“清除数据”。
3. 等待清理过程完成，完成后点击“删除cookies和网站数据”。
4. 在弹出的窗口中，勾选“历史记录”、“下载的文件”和“表单数据”，然后点击“删除数据”。
5. 最后，点击“确定”按钮，完成缓存整理优化。